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श्रीकांत ने जयललिता के साथ वेन्नीरा अदाई (1965) में शुरुआत की और के बालाचंदर क्लासिक्स जैसे बामा विजयम, पूवा थलैया और एथिर नीचल की श्रृंखला में यादगार भूमिकाएँ निभाईं, इसके अलावा कासेथन कदवुलाडा जैसे कॉमेडी भी किए।
कुल मिलाकर, उन्होंने एक नायक के रूप में लगभग 50 फिल्में कीं, और बाद में एक मांग वाले खलनायक और एक चरित्र कलाकार बन गए। उन्होंने भैरवी में एक पूर्ण खलनायक की भूमिका निभाई, जिसे नायक के रूप में रजनीकांत की पहली फिल्म माना जाता है।
हालांकि श्रीकांत जेमिनी गणेशन, जयशंकर और आर मुथुरमन जैसे प्रशंसित अभिनेताओं के समकालीन थे, उन्होंने एक अनूठी और मूक संवाद शैली के साथ अपने लिए एक जगह बनाई। उन्होंने चार से अधिक दशकों के करियर में 200 से अधिक फिल्में की हैं। बहुमुखी अभिनेता ने शिवाजी गणेशन, रविचंद्रन, आरमुथुरमन, शिवकुमार, रजनीकांत और कमल हासन के साथ अभिनय किया था। हालांकि, उन्होंने एमजी रामचंद्रन के साथ काम नहीं किया था।
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